Die über Jahrhunderte entstandenen Sammlungen vereinen Kulturschätze vom Mittelalter bis in die Gegenwart. Das Stift konnte von Anfang an auf wertvolle Bestände verweisen: So befanden sich etwa das sogenannte „Schreibzeug des Heiligen Leopold“ als Teil einer wertvollen Elfenbeinsammlung oder der Bilderzyklus von Rueland Frueauf dem Jüngeren, der die die Stiftsgründung zum Thema hat, bereits im Haus. Dasselbe gilt für den Babenberger-Stammbaum, jenem riesigen dreiteiligen Gemälde, welches den Pilgern 1492 die Familie des neuen Landesheiligen nahebringen sollte.
1774 gründete Propst Ambros Lorenz das Stiftsmuseum. Es entstand 20 Jahre vor dem Louvre, zählt damit zu den ältesten Museen der Welt und war das erste öffentlich zugängliche Museum Österreichs. Bereits die erste Erwerbung war ein bedeutendes Kunstwerk: die Tafeln des Albrechtsaltares – eines der großen Meisterwerke der Wiener Malerei um 1440. Sie zeigen die älteste Darstellung des Stephansdoms mit dem kurz vor der Entstehungszeit des Altares fertiggestellten Turm. Er war der Modernisierung der Kirche am Hof in Wien zum Opfer gefallen, große Teile waren bereits verbrannt, nur die Tafelbilder noch erhalten.